电催化CO2还原领域综述梳理,速来学习!


全球工业的高速发展以及人类活动导致温室气体排放量大幅增加,地球生态环境正在遭受着不可逆转的破坏。二氧化碳作为温室气体的主要代表成分,如何将其转化为碳氢化合物燃料吸引了全球科学家们的重点关注。在现存的几种有效的转化方法中,电化学催化还原二氧化碳由于可在常温常压下进行,并且能够实现人为的闭合碳循环,已然成为当下研究热点和重点。本文选取近期发表的相关重要文献综述以供同行参考。

1.Nat. Energy : 电催化二氧化碳燃料转化方面的进展和挑战

二氧化碳电催化还原是一种非常有前途的,以(过剩的)可再生电力为能源实现化学储能的有效方法。近日,来自荷兰莱顿大学的Federico Calle-Vallejo和Marc?T. M. Koper等人阐述了电催化二氧化碳燃料转化方面的进展与其所面临的挑战,重点介绍了催化剂表面发生二氧化碳初始活化的模型并揭示了初始选择行为的重要性,重点梳理了在二氧化碳的初始活化和碳-碳键的形成过程中受到表面结构(纳米和介观尺度)、电解质效应(PH值、缓冲强度、离子效应)和质量传输条件之间的相互作用关系。

文献链接:

https://doi.org/10.1038/s41560-019-0450-y

2. Nat. Catal. : 通过原位表征技术理解非均相电催化二氧化碳还原过程

可再生能源的转换和储存在全球范围下努力应对限制气候变化的剧烈影响中发挥着重要作用。特别是通过电催化将二氧化碳还原为化学物质和燃料,可以获得接近于闭环的碳循环。来自新加坡科技研究局的Albertus D. Handoko和Fengxia Wei等人撰写的此篇综述中,重点介绍了动态现场原位表征技术在理解催化剂活性和选择性方面的重大进展,以加强人们对非均相电催化二氧化碳还原过程的理解。该综述总结了通过使用动态现场原位光学,X射线以及电子为基础的原位技术手段,着眼于催化过程的关键问题进行深入的介绍,并对该领域的研究新方向和前景提出了重要见解。

文献链接:

https://doi.org/10.1038/s41929-018-0182-6

3. Nat. Catal.: 基于电化学催化二氧化碳获得循环利用材料的设计

电化学二氧化碳还原为利用可再生能源,合成燃料和化学原料提供了一种非常具有吸引力的方法。如何将催化剂设计与催化机理完美结合,并推动了相关技术走向工业发展是研究重点。催化剂必须具有好的选择性、低的过电位和大的电流密度,从而能够产生有价值的碳基产品。来自美国加州大学伯克利分校的Michael B. Ross和Peidong Yang等人撰写的综述描述了二氧化碳电催化还原的科学进展,并介绍了催化剂的还原机理和性能指标,以实现中性碳可再生能源的存储和利用。此篇综述详实地回顾了实现电化学二氧化碳回收技术所需要的关键点,包括了从原子水平的催化材料设计及化学产品选择性,到提高反应速率和提高稳定性的装置的考虑。文章总结了电催化剂原子设计机理,分析了进一步发展电催化二氧化碳回收的瓶颈,特别是在生产高选择性且高价值的化学产品方面。这些都需要加深对还原机制的理解,对操作过程中电催化剂结构性质的新见解,以及对电解器技术的最新改进的集成。

文献链接:

https://doi.org/10.1038/s41929-019-0306-7

4. Chem. Soc. Rev.: 催化CO2还原的表面策略: 从二维材料到纳米团簇再到单个原子

纳米-原子级二维(2D)材料、团簇和单原子材料因其可工程化的超薄/小尺寸和大表面积而成为非常出色的催化剂,引起了世界范围内的研究兴趣。目前,二氧化碳催化还原的的研究和应用之间仍存在一定差距。澳大利亚国立大学的Zongyou Yin教授联合海内外课题组发表的综述系统地讨论了目前报道过的纳米到原子催化剂的表面策略: 基于2D材料、纳米团簇和单原子的催化剂的表面科学、表面设计和表面工程,以及在基础理解和潜在的工业应用方面对该领域未来发展的主要挑战和机遇。这篇综述预计将推动合理的设计表面策略,用以发展高选择性, 高活性且高稳定性的催化剂,从而解决气候变化、能源和环境问题,潜在的工业前景为可持续发展开辟新途径。

文献链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/cs/c9cs00163h

5. Chem. Soc. Rev.: 利用MOF和MOF基材料进行碳的捕获和转化

大气中迅速增加的二氧化碳浓度威胁着人类社会、自然环境以及两者之间的协同作用。为了改善二氧化碳过度排放等问题,应运而生了碳捕获和转化技术。金属有机骨架基材料(MOF)是一类结构独特、表面积大、化学可调性好、稳定性好的新型多孔材料。近年来的研究表明MOF基材料具有出色的二氧化碳捕获能力,显示了其具有高效转化二氧化碳的潜力。此外,结构明确的MOF基材料极大地促进人们对结构-性能关系及其在二氧化碳捕获和转化中的理解。中国科学技术大学的Hai-Long Jiang教授团队联合美国加州大学伯克利分校Omar M. Yaghi教授撰写的综述全面地介绍了MOF基材料,包括MOF、MOF复合材料和MOF衍生物的设计和合成的重要进展,以及它们在碳捕获和转化中的应用。并重点讨论了MOF基材料的二氧化碳捕集能力与催化二氧化碳转化性能之间的关系。

文献链接:

https://pubs-rsc-org.libproxy1.nus.edu.sg/en/content/articlelanding/2019/cs/c8cs00829a

6. Chem. Rev.: 电解液中铜基催化剂电化学CO2还原的研究进展及展望

铜基催化剂是唯一一种现存的多相催化剂,能够通过电化学催化还原二氧化碳产生有价值的碳氢化合物和醇(如乙烯和乙醇)。影响二氧化碳还原反应活性和选择性的因素很多,包括催化剂的表面结构、形态、组成、电解质离子和PH值的选择以及电化学电池的设计。而这些影响因素往往相互制衡,从而使催化剂的开发和设计工作复杂化。来自美国斯坦福大学Jens K. N?rskov, Thomas F. Jaramillo与多个科研团队合作,以多个角度来审视多种影响因素在铜基催化剂催化还原二氧化碳过程中的复杂相互作用,对该领域的研究方向和实际应用进行批判性的评估和指导。文中描述了铜基催化剂的二氧化碳还原反应的实验探索与机理,并展示了作者们对于整个复杂反应网络的理解。作者详尽分析了用于调节铜基催化剂的活性与选择性的两种关键方法:纳米构筑与双金属电极的构造。最后,对电化学二氧化碳还原反应的发展前景进行了展望。

文献链接:

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.chemrev.8b00705

7. Nat. Catal.: 基于多碳产物的CO2电还原催化剂及电解液的合理设计

二氧化碳电还原燃料转化是关闭人为碳循环和储存可再生能源的一个有吸引力的途径,它可以产生许多工业应用急需的化学品,特别是具有更高能量密度的多碳含氧化合物和烃产物(C2+)。而二氧化碳选择性转化为C2+反应的过高电位,低反应速率和低选择性,使得反应过程对催化剂结构和电解质要求严格。马克斯·普朗克学会的Beatriz Roldan Cuenya教授团队近期讨论了通过合理设计催化剂与电解液来实验高C2+选择性的策略。基于铜和铜双金属催化剂,以及一些替代材料是属于目前最先进的催化剂,作者聚焦动态现场原位表征技术,强调了催化剂结构和组成的动态演化过程的重要性,同时针对催化剂几何形状和组成与电解液协同作用下提高C2+选择性的反应机理提供了自身的见解。

文献链接:

https://doi.org/10.1038/s41929-019-0235-5

8. Energy Environ. Sci.: 气体扩散电极上的二氧化碳还原,以及为什么催化性能必须要与商业关联评估

电催化二氧化碳还原在以下两方面被赋予重要期望:一方面可以在未来有效缓解碳排放的问题,同时也为化学能源领域和燃料转化领域提供长期有效的途径。当下,为了提高了二氧化碳转化效率,提高C1和C2产品的选择性,新型催化剂不断涌现。为数不多的催化剂已经在商业化相关的电流密度(~200 mA cm-2)下进行测试,这是由于传统测试配置的传输限制以及科学家们总是聚焦在基础催化动力学的研究因而大幅降低测试的电流密度。然而,催化剂的选择性和活性对局部反应环境高度敏感,而局部反应环境随反应速率的变化而急剧变化。因此,许多二氧化碳还原催化剂的表面性能有可能在错误的操作条件下得到优化。来自代尔夫特理工大学Thomas Burdyny和Wilson A. Smith就此现状提出展望,重点强调了反应速率对二氧化碳还原反应的催化行为和操控气体扩散层的实质性影响作用。作者希望促进高电流密度催化剂的测试作为正确评估电化学二氧化碳还原催化剂的必要步骤,并加速实现该项技术在全球范围内中和二氧化碳排放的预期应用。

文献链接:

https://pubs.rsc.org/en/content/articlehtml/2019/ee/c8ee03134g

小结

大气中CO2的浓度已从自19世纪末期以来的280 ppm增加至目前的400 ppm,降低二氧化碳浓度的技术探索已经刻不容缓。小编希望大家多多关注催化二氧化碳还原技术,并且也从自身做起节能减排,挽救地球母亲的命运,共同维护我们赖以生存的家园。

参考文献

  1. Yuvraj Y. Birdja, Elena Pe?rez-Gallent, Marta C. Figueiredo, Adrien J. Go?ttle, Federico Calle-Vallejo, Marc T. M. Koper, Advances and challenges in understanding the electrocatalytic conversion of carbon dioxide to fuels. Nat. Energy., 2019, 4, 732-745.
  2. Albertus D. Handoko, Fengxia Wei, Jenndy, Boon Siang Yeo, Zhi Wei Seh, Understanding heterogeneous electrocatalytic carbon dioxide reduction through operando techniques. Nat. Catal., 2019, 1, 922–934.
  3. Michael B. Ross, Phil De Luna, Yifan Li, Cao-Thang Dinh, Dohyung Kim, Peidong Yang, Edward H. Sargent, Designing materials for electrochemical carbon dioxide recycling. Nat. Catal., 2019, 2, 648–658.
  4. Liming Wang, Shizhang Qiao, Jianbo Wu, Zongyou Yin, Surface strategies for catalytic CO2 reduction: from two-dimensional materials to nanoclusters to single atoms. Chem. Soc. Rev., 2019 DOI: 10.1039/c9cs00163h
  5. Meili Ding, Robinson W. Flaig, Hai-Long Jiang, Omar M. Yaghi, Carbon capture and conversion using metal– organic frameworks and MOF-based materials. Chem. Soc. Rev., 2019, 48, 2783-2828.
  6. Stephanie Nitopi, Erlend Bertheussen, Soren B. Scott, Xinyan Liu, Albert K. Engstfeld, Sebastian Horch, Brian Seger, Ifan E. L. Stephens, Karen Chan, Christopher Hahn, Jens K. N?rskov, Thomas F. Jaramillo, Ib Chorkendorff, Progress and Perspectives of Electrochemical CO2 Reduction on Copper in Aqueous Electrolyte. Chem. Rev., 2019, 119, 7610?7672.
  7. Dunfeng Gao, Rosa M. Ara?n-Ais, Hyo Sang Jeon, Beatriz Roldan Cuenya, Rational catalyst and electrolyte design for CO2 electroreduction towards multicarbon products. Nat. Catal., 2019, 2, 198–210. ?
  8. Thomas Burdyny, Wilson A. Smith, CO2 reduction on gas-diffusion electrodes and why catalytic performance must be assessed at commercially-relevant conditions. Energy Environ.Sci., 2019, 12, 1442-1453.

本文由weininan供稿。

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